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Al possesso della primitiva casa, Monsignor Francesco Barberini aggiunse, nel 1586, la proprietà della casa confinante, dalla parte opposta a Campo de´ Fiori.
Alla morte di Francesco (+1600), Maffeo (già prelato domestico di Sua Santità) affidò a Flaminio Ponzio (1560-1613) dei lavori di adattamento in vista dell´arrivo a Roma di suo fratello Carlo e famiglia.
Divenuto cardinale (1606), Maffeo aggiunse l’acquisto di un’altra casa lungo via dei Giubbonari e fece unificare la facciata del palazzo, su via dei Giubbonari (Flaminio Ponzio), per dare spazio alle sue nuove esigenze di rappresentanza, ricevendovi artisti, letterati e scienziati (tra cui Galileo Galilei – 1564-1642).
Divenuto papa, Maffeo pensò subito di creare il nuovo palazzo in Trevi (via delle quattro Fontane – vedi Trevi) e la “Casa grande” (così veniva chiamata la prima casa dei Barberini a Roma) passò a Carlo Barberini (1562-1630). Questi completò la facciata su via dei Giubbonari, per opera dell’architetto Giovanni Maria Bonazzini (architetto misuratore della Camera Apostolica, fratello della seconda moglie di Flaminio Ponzio), che vi lavorò dal 1623 al 1624.
Alla morte di Carlo seguì il figlio, Taddeo Barberini (1603-1647), consorte di Anna Colonna (1601-1658), che completò la facciata su Piazza del Monte di Pietà (1638-1644), per opera di Francesco Contini (1599-1669) e realizzò un’altana sull’angolo tra via dei Giubbonari-piazza del Monte e un nuovo ingresso al palazzo per il quale si accedeva ad un atrio, ornato da colonne (nel 1819 le colonne furono destinate ai Musei Vaticani).
I lavori si interruppero alla morte di Urbano VIII (1644), ma ripresero a cura del cardinale Francesco Barberini (1597-1679) per opera dello stesso Francesco Contini, dal 1653 al 1658.
Nel 1674, i Barberini vendettero il palazzo, con beneficio di ripresa, a Stefano Pallavicino (1608-1686) che lo cedette al fratello, cardinale Lazzaro (1602-1680), che vi risiedette, portando con se la sua collezione d’arte, fino alla morte. La famiglia Barberini esercitò allora il diritto di retrocessione.
Nel 1734, un nuovo cardinale, Francesco Barberini (1662-1738), cedette il palazzo alla Curia Gentilizia dei Carmelitani Scalzi, che trasformò l’atrio in cappella di S. Giovanni della Croce e S. Teresa.
Nel 1759, la Curia Generalizia dei Carmelitani si trasferì a Palazzo Rocci Pallavicini, in via Monserrato, e “la Casa Grande” fu venduta al Monte di Pietà, che realizzò il passaggio aereo sulla via, che oggi appunto si chiama via dell´Arco del Monte, per riunire la sede del Monte con questa nuova acquisizione che ospitò la tesoreria generale della Camera Apostolica e il Banco dei Depositi.
Nel 1870, il palazzo degradato ritornò al comune di Roma che lo destinò ad uso scolastico.
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